2013年9月，出演由宋康昊、李政宰、金惠秀、曺政奭主演的古装电影《观相》，李钟硕在片中饰演有着远大抱负的悲情人物金进珩，与宋康昊上演父子情，影片最终票房达到913万人次，2013年位列韩国影史票房第十位。10月31日，主演的韩国首部游泳题材电影《No Breathing》在韩国上映。
2014年1月22日，主演的电影《热血青春》在韩国上映，该片获邀参加在北京和上海举行的2014韩国电影展。5月，主演医学谍战剧《Doctor异乡人》，饰演拥有天才医术能力的脱北医生朴勋，该剧播出后获得同时段收视冠军，后位列2014年韩国月火档年度亚军，李钟硕凭借该剧获得韩国文化演艺大赏韩流明星赏。
2014年9月，与朴信惠搭档主演记者题材职业爱情剧《匹诺曹》，饰演男主角崔达布/奇河明，该剧播出后在韩国位居同时段收视冠军，并以28万美元每集的价格向中国视频网站出售版权，在该平台共计超过10亿的播放量也让《匹诺曹》成为第三部在中国首轮播出即获得10亿以上播放量的韩国电视剧，而李钟硕主演的4部电视剧在优酷土豆的点击量达25亿次。12月，李钟硕凭借《匹诺曹》获得第27届画梅奖最佳男演员，并在年末获得SBS演技大赏特别奖等三个奖项。
2015年2月23日，李钟硕获得英语圈韩流网站Soopmi评选的第10届Soompi Awards 2014 最佳男演员，该奖项由热爱韩流的139个国家的2300万余名粉丝共同投票参与。
2015年2月，李钟硕开启亚洲粉丝巡回见面会，在广州最高票价和最低票价的门票全部在30秒内售罄，在台湾3000张门票也被瞬间卖光。3月28日在上海举办时，通过爱奇艺官网直播的该场活动吸引了80万人在线收看，并登上新浪微博实时热搜榜首位。同年3月，《福布斯韩国》公布了“2014年韩国名人榜TOP40”，李钟硕位列韩国福布斯名人榜第十二位，演员部分排名第四。5月，获得第51届百想艺术大赏电视类最佳人气男演奖。8月，李钟硕受到杜莎夫人蜡像馆的蜡像制作邀请，个人蜡像将于2016年上半年入驻香港杜莎夫人蜡像馆，成为馆内的第四位韩国明星。10月，凭借《匹诺曹》获得第8届韩国电视剧大赏最优秀男演员奖。
