2012年2月，为KBS月火剧《Dream High2》演唱OST《You‘re My Star》，并以《Touch》回归歌谣界。3月，通过电影《建筑学概论》大荧屏出道，秀智在片中成功扮演了大学时期初恋角色杨瑞妍，整部电影都以素颜出镜（除最后一幕雪中等男主），也因在电影中的清新形象获得“国民初恋”称号。该片票房超越同期所有好莱坞强片，打破韩国爱情片票房纪录。秀智凭该片获百想艺术大赏最佳女新人，20’s Choice最佳女演员、韩国风尚达人颁奖礼了“初恋Icon”奖。凭《青春不败2》获得2012年KBS演艺大赏最佳新人奖，成为韩国唯一一位在歌曲、电视剧、电影、综艺4个领域都获得新人奖的艺人。6月出演第二部电视剧《BIG》，在剧中饰演可爱的女高中生张玛丽，并演唱OST《还是爱你》。10月15日，以《Independent Women pt.Ⅲ》回归歌谣界。秀智在2012年担任韩国安山市宣传大使、节约能源公益宣传大使，接拍的广告数在所有女明星中排行第一。
2013年，4月在《九家之书》中饰演豪爽乐观的少女剑客，首次挑战古装剧、动作演技、女扮男装、舞剑、射箭、吊威亚等等，并演唱OST《不要忘记我》。该剧收视率一直位于同时段第一，秀智凭借此剧获得20’s Choice最佳女演员、首尔国际电视节韩剧部门最佳女主角、MBC演技大赏迷你剧部门女子最优秀演技奖（Idol中第一个获得最优秀演技奖的）。11月6日，时隔一年后携带新专《Hush》回归歌谣界。秀智在2013年担任合法下载宣传大使、安定行政部-价廉业所制度宣传大使、警察厅战斗兵服役兵名誉宣传大使、2015年韩国光州世界大学生夏季运动会宣传大使。2013年“编制演员”第六位。在韩国CM战略研究所公布的广告好感度排名中，每月都排名前列，在6月到10月连续五个月蝉联广告模特好感度第一位，打破了idol没有夺得第一的记录，五个月连冠打破了所有女明星的记录。2013年总榜第一位。2013年消费者形态调查下半年综合排名第一位，全年第三位。位列福布斯排行榜第三位。
2014年4月23日，作为有影响力的亚太地区四位女性之一受邀拍摄了微软公司在亚太地区宣传影像。5月，受美国职棒道奇队选手柳贤镇邀请前往洛杉矶观看了洛杉矶道奇队和辛辛那提红人队的比赛，并担任了两队比赛的开球嘉宾。9月10日，秀智首次担任女主角的盘索里题材电影《桃李花歌》开拍，饰演朝鲜历史上第一位女歌者陈彩仙。在韩国CM战略研究所公布的广告好感度排名中，每月都排名上位圈。在TVreport面向韩国三大电视台的电视剧PD和相关人士发起的“编制演员”票选中位列第五位。在全年无新作品的情况下位列福布斯排行榜第34位。
2015年，3月17日，未告知外界默默加入高额捐款慈善团体，成为爱的果实福祉共同募捐会Honor Society第791位会员（演艺人中第7位）。3月30日以专辑《Colors》回归歌谣界。主打歌《不要别的男人只要你》一发表就在在Melon、Mnet、Olleh等10个音源网站的日榜及实时榜中都占领了1位，实现All Kill，并在Melon、Genie等音源网站多次破表，实现日榜及实时榜的Perfect Allkill，成为2014年以来的所有组合中第一个实现PK的组合。音源公开一周，每天都在各大音源网站占领一位，破表13次，All Kill4次，Perfect All kill3次。4月，即使2014年全年无电视剧作品，依然在TVreport“编制演员”票选中位列第三位。7月9日，作为唯一受邀参加的韩国艺人参加2015年罗马华伦天奴高定秋冬时尚秀。7月25日，为SBS周末剧《爱你的时间》演唱OST《为什么这样》。作为广告模特，其代言产品销量大幅上升，显示了强大的“秀智效应”。秀智还参与了其代言产品的开发和设计，出席了Interojo新品“Iris-Suzy Gray”的开发讨论会议和Beanpole新品“SUZY BAG”（又名“BONNIE BAG”）的设计。
