李钟硕在中学的时候被星途发掘，并签约了经纪公司，当时他一心只想当演员，不过最后却意外踏上模特之路。
年仅16岁就登上Seoul Collection的时装舞台，成为首尔时装秀的时装男模，多年的走秀经历也让他在韩国获得模特界Muse的美称。
2010 年3月31日，李钟硕参演的律政剧《检察官公主》首播，这天成为他以演员身份正式出道的日子。
9月，参演浪漫爱情剧《秘密花园》，饰演清高冷傲的音乐人韩 泰善。随后凭借出演《high kick 3短腿的反击》和《学校2013》而人气飙升，2013年一部《听见你的声音》更令他跻身韩国一线男星之列。
2016 年1月，李钟硕的个人蜡像入驻香港杜莎夫人蜡像馆，成为馆内的第四位韩国明星。
2月，首次出演中国电视剧，与郑爽合作主演年代爱情剧《翡翠恋人》，饰演驰 骋在黑白两道、具有多重性格的年轻海归白洛寒。
5月，宣布签约YG Entertainment。7月，与韩孝周搭档主演MBC悬疑爱情剧《W-两个世界》，饰演风险投资企业家、前奥运射击冠军姜哲，开启一段往返于现实与 虚幻的悬疑爱情。
